Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)双金属配合物催化羰基化反应机理研究及性能评价

作者：吉文欣; 楚秀秀; 张莎莎; 王殿军; 马玉龙

来源：石油学报(石油加工), 2019, (06): 1060-1066.

• 羰基化
• Rh
• 乙酸
• 双金属催化剂 carbonylation
• rhodium
• acetic acid
• bimetallic catalyst

在前期研究基础上,设计合成了具有双金属结构的Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂。通过羰基化催化剂性能评价实验,对反应条件进行优化,同时在分子水平上采用密度泛函方法,对Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂催化羰基化各基元反应的反应物、中间体、过渡态及产物进行几何构型优化,计算了各基元反应的反应能垒,所有能量经过零点能校正。结果表明,Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂呈不对称折叠的立体构型,其催化各基元反应能垒均低于Monsanto铑碘催化剂的。在190℃、3.5 MPa、水质量分数6%、醋酸质量分数54%条件下,醋酸甲酯羰基化反应的转化率96.0%、醋酸收率96.0%,且无沉淀生成,明显降低了反应体系水的用量,催化...

• 单位
  宁夏大学; 化学化工学院